中国科大利用人工智能在催化基础研究中取得重大突破
中国科学技术大学李微雪教授课题组利用人工智能(AI)在催化基础研究中取得重大突破。研究人员通过可解释AI技术从实验数据中建立了金属-载体相互作用与材料基本性质之间的控制方程，揭示了决定MSI的本质因素，提出了 “强金属-金属作用原理性判据”，解决了氧化物载体包覆金属催化剂的难题。研究成(chéng)果(guǒ)以(yǐ)“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”为(wèi)题(tí)，于(yú)11月(yuè)22日(rì)发(fā)表(biǎo)在(zài)《科(kē)学(xué)》上(shàng)。
负(fù)载(zài)型(xíng)金属催化剂是(shì)工(gōng)业(yè)及(jí)实验中最常用的催化剂之一，研究人员致力于开发高活性、高选择性、高稳定性的催化剂。一个重大科学问题在于洞察“金属-载体相互作用”的本质及其调控，这一作用显著影响着催化剂的稳定性、电子转移、组分、形貌以及界面催化位点等。早在1978年，科学家们就发现氧化物载体在高温还原环境下会发生氧(yǎng)化(huà)物(wù)包(bāo)裹(guǒ)金(jīn)属(shǔ)催(cuī)化(huà)剂(jì)的(de)现(xiàn)象(xiàng)(xiàng)，从(cóng)(cóng)而(ér)(ér)显(xiǎn)(xiǎn)著(zhe)(zhe)改(gǎi)(gǎi)变(biàn)(biàn)其(qí)(qí)催(cuī)(cuī)化(huà)(huà)活(huó)(huó)性(xìng)(xìng)和(hé)(hé)稳(wěn)(wěn)定(dìng)(dìng)性(xìng)(xìng)，这(zhè)(zhè)一(yī)(yī)现(xiàn)(xiàn)象(xiàng)(xiàng)被(bèi)(bèi)归(guī)(guī)结(jié)(jié)为(wèi)(wèi)由(yóu)(yóu)强(qiáng)金(jīn)属(shǔ)-载(zài)体(tǐ)(tǐ)相(xiāng)(xiāng)互(hù)(hù)作(zuò)(zuò)用(yòng)(yòng)所(suǒ)(suǒ)致(zhì)(zhì)。虽(suī)(suī)然(rán)(rán)金(jīn)(jīn)属(shǔ)(shǔ)-载(zài)(zài)体(tǐ)(tǐ)相(xiāng)(xiāng)互(hù)(hù)作(zuò)用(yòng)对(duì)众(zhòng)多(duō)界(jiè)面(miàn)现(xiàn)(xiàn)象(xiàng)(xiàng)有(yǒu)(yǒu)着(zhe)(zhe)重(zhòng)(zhòng)大(dà)(dà)影(yǐng)(yǐng)响(xiǎng)(xiǎng)，科(kē)(kē)学(xué)家(jiā)们(men)对(duì)该(gāi)作用的本质长期以来一直存在重大争议。
2021年，李微雪课题组建立了金属-载体相互作用调控催化剂稳定性的Sabatier原理，提出了通过构建相互作用强弱不同的双功能载体，来解决催化剂在苛刻条件下的稳定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于该作用敏感地依赖于金属和载体的组分、尺寸、形貌，催化剂制备和反应条件等，揭示决定金属-载体相互作用强弱的本质、发展具有预测能力的一般性理论仍是亟待解(jiě)决的重大科学挑战。
图1. 通过可解释性AI(A)和实验数据(B)建立金属-载体相互作用数学模型,“复原”缺失实验数据(C)，量化金属-氧和金属-金属相互作用(D)，解耦对MSI贡献(E)。
在最新研究中，研究人员汇总了多篇文献中的实验界面作用数据，涵盖了25种金属和27种氧化物。他们通过可(kě)解(jiě)释(shì)性(xìng)AI算(suàn)法，由材料性质作为基本特征，经过迭代式的数学操作，构建了一(yī)个(gè)由(yóu)高(gāo)达(dá)300亿(yì)个(gè)表(biǎo)达(dá)式(shì)所(suǒ)组(zǔ)成(chéng)的(de)特(tè)征(zhēng)空间。利用压缩感知算法，结合领域知识和理(lǐ)论(lùn)推(tuī)导(dǎo)，从(cóng)中(zhōng)筛(shāi)选(xuǎn)出(chū)物理清晰、数值准确的描述符，成功建立了金属-载体相互作用与材料性质之间的控制方程(图1)。
该方程突破性地包含了“金属-金属相互作用”这一关键新变量，同时还包含了“金属-氧相互作用”的贡献，首次完整揭示了决定金属-载体相互作用本质的两个关键因素。通过对675种金属-氧化物体系的分析发现，虽然后者决定了金属催化剂的组分效应，前者是决定载体差异的关键因素，这为理解载体效应提供了全新视角。
图2. 分子动力学揭示氧化物包裹金属催化剂(A-D)，金属-金属相互作用决定包覆界面结构与动力学(E-F)，强金属-金属作用包裹原理性判据(H)。
基于神经网络势函数的分子动力学模拟发现，“金属-金属相互作用”还决定了氧化物包覆金属催化剂的动力学速率，以及包覆界面处金属-金属键的占比(图2)。基于此，团队提出了“强金属-金属作用原理性判据”，即当两种金属间作用强于氧化物中金(jīn)属组分自身相互作用时，氧化物载体(tǐ)将(jiāng)会(huì)包(bāo)覆(fù)金(jīn)属(shǔ)催(cuī)化(huà)剂(jì)。该(gāi)判(pàn)据(jù)有(yǒu)效(xiào)地(de)阐(chǎn)释(shì)了(le)迄(qì)今(jīn)为(wèi)止(zhǐ)几(jǐ)乎(hu)所(suǒ)有(yǒu)观(guān)测(cè)到(dào)的(de)包(bāo)覆(fù)现(xiàn)象(xiàng)，涵(hán)盖(gài)了(le)10种(zhǒng)金(jīn)属(shǔ)和(hé)16种(zhǒng)氧(yǎng)化(huà)物(wù)。
研(yán)究(jiū)团(tuán)队(duì)所(suǒ)提(tí)出(chū)的(de)“金(jīn)属(shǔ)-载(zài)体(tǐ)相(xiāng)互(hù)作(zuò)用(yòng)”理(lǐ)论(lùn)具(jù)(jù)有(yǒu)(yǒu)极(jí)(jí)高(gāo)(gāo)的(de)(de)普(pǔ)(pǔ)适(shì)(shì)性(xìng)(xìng)。它(tā)不(bù)仅(jǐn)适(shì)用(yòng)于(yú)氧(yǎng)化物负载的金属纳米催化剂，还适用于其负载的金属单原子分散催化剂，以及金属负载的氧化物薄膜催化剂(jì)。“强(qiáng)金(jīn)属(shǔ)-金(jīn)属(shǔ)作(zuò)用(yòng)原(yuán)理(lǐ)性(xìng)判(pàn)据(jù)”，原(yuán)则(zé)上(shàng)也(yě)同(tóng)样(yàng)适(shì)用(yòng)于(yú)其(qí)他(tā)金(jīn)属(shǔ)化(huà)合(hé)物(wù)载(zài)体(tǐ)的(de)包(bāo)覆(fù)行(xíng)为(wèi)。该(gāi)模(mó)型(xíng)经(jīng)过(guò)变(biàn)换(huàn)，可(kě)以(yǐ)推(tuī)广(guǎng)到(dào)更(gèng)一(yī)般(bān)的复合材料界面体系，为界面设计和调控提供理论指导。
研究团队的这一科学突破，将助力于高活性、高选择性、高稳定性催化剂的优化设计，有望加快新催化材料、新催化反应的发现，助推能源、环境和材料的绿色升级和可持续发展。清华大学化学系李亚栋院士评价：“这项成果解决了多相催化研究中的一个重大基础科学难题，对高效负载型催化剂的理性设计极具指导价值。”
研究团队的这一科学突破还说明可解释性AI算法，能够(gòu)有(yǒu)力地从实验数据中构(gòu)建(jiàn)数(shù)学(xué)模(mó)型(xíng)，挖(wā)掘(jué)隐(yǐn)含(hán)的(de)物(wù)理(lǐ)规(guī)律(lǜ)，建(jiàn)立(lì)具(jù)有(yǒu)预(yù)测(cè)能(néng)力(lì)的(de)理(lǐ)论(lùn)，加(jiā)速(sù)科(kē)学(xué)原(yuán)理(lǐ)发(fā)现(xiàn)的(de)过(guò)程(chéng)，将(jiāng)推(tuī)动(dòng)AI技(jì)术(shù)与(yǔ)化(huà)学(xué)研(yán)究(jiū)的(de)深(shēn)度(dù)融(róng)合(hé)，为(wèi)实(shí)现(xiàn)重(zhòng)大(dà)科(kē)(kē)学(xué)(xué)问(wèn)题(tí)和(hé)技(jì)术(shù)创(chuàng)新(xīn)突(tū)破(pò)提(tí)供(gōng)了(le)全新(xīn)的(de)视(shì)角(jiǎo)和(hé)可(kě)能(néng)的(de)解决方案。